纳米炭纤维结构及催化性能的动力学影响机制

纳米炭纤维结构及催化性能的动力学影响机制

  

项目名称:纳米炭纤维结构及催化性能的动力学影响机制

奖励类别:教育部高校科研成果自然科学奖

获奖等级:二等

授予单位:中华人民共和国教育部

获奖单位:华东理工大学

项目完成人:周兴贵,段学志,周静红,朱贻安,隋志军,钱刚,袁渭康

获奖时间:2018

  

成果介绍:

纳米碳纤维是一类石墨烯单元有序排列的一维碳材料,具有丰富可调的结构、化学及电子性质,在化工、医药、材料等领域有重要的应用。但因纳米碳纤维生长动力学对其微结构的影响机制不明确、其微结构对负载金属电子性质及动力学行为的调变规律不清晰,难以实现纳米碳纤维结构可控制备及其高效催化剂理性设计。

本项目提出了利用反应动力学调节催化裂解-溶解扩散-沉积生长动态平衡的新方法,实现了纳米碳纤维微结构的可控制备;阐明了炭载体表面精细原子结构(包括碳原子排列方式、表面缺陷、杂原子官能团)对负载金属电子结构及动力学行为的调变规律,实现了炭载贵金属催化剂的理性设计。

1)纳米碳纤维微结构调控中动力学效应

发现纳米碳纤维催化化学气相沉积生长中石墨烯单元三维有序排列和表面性质的动力学控制规律,国际上首次提出了利用反应动力学调控纳米碳纤维的体相结构与形貌的方法;建立了系统的纳米碳纤维晶体结构和表面性质的定量表征方法,从原子水平上解析了一维纳米碳纤维的体相与表面结构,构建了能描述任意纳米碳纤维微观结构的原子结构模型。阐明了纳米碳纤维生长动力学对碳原子sp轨道杂化方式及三维有序排列调变规律,促进了一维纳米碳材料结构理论的发展。

2)纳米碳纤维负载催化剂的动力学行为调控

发现炭载贵金属催化剂活性位数目及活性对动力学的独立影响规律,提出了基于多晶面动力学分析的催化剂活性位辨认新方法,揭示了炭载体表面精细原子结构对负载金属电子结构调变规律,在制氢反应中使催化剂比质量活性呈数量级提升;阐明了纳米碳纤维结构化催化剂的传递过程特性及结构参数对动力学行为的影响规律,促进了纳米碳纤维催化剂的开发和应用;首次建立了包含催化剂微结构特征参数的反应动力学模型,将反应动力学分析从传统的反应器设计拓展到催化剂的理性设计,促进了反应动力学理论的发展。

该项目在J. Am. Chem. Soc.CarbonAIChE J.Chem. Eng. Sci.等主流学术期刊上发表SCI论文74篇,SCI引用共2209次,其中他引2073次。10篇代表性论文SCI他引979次,最高单篇他引448次,包括ScienceNatureJ. Am. Chem. Soc.Angew. Chem.Adv. Mater.等在内的国际权威学术期刊都给予了高度评价并广为引用。项目累计培养博士生25名、硕士生38名。主要完成人中,3人分别入选上海市曙光学者、东方学者及晨光学者,1人获国际催化青年科学家奖、国际新兴科学家奖和侯德榜青年科技奖。


网页发布时间: 2019-03-18